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海洋所成功建立了CO2碳同位素的拉曼原位定量分析方法

撰稿: 海洋研究所 發布時間:2023-04-26

  近日,中國科學院海洋研究所張鑫課題組基于共聚焦顯微拉曼技術和毛細管高壓透明腔(HPOC)構建了高溫高壓實驗顯微模擬裝置(圖1),開展了高溫高壓(50-450oC,50-400 bar)下高純13CO2、12CO2及其混合物的拉曼光譜特征研究,建立了適用于高溫高壓環境的CO2碳同位素的拉曼光譜原位定量分析方法,相關成果近日在國際光譜學期刊《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》正式發表。 

  二氧化碳廣泛存在于大氣圈、油氣藏、流體包裹體、深海熱液/冷泉系統等多種環境,但由于同位素動力學分餾和熱力學分餾效應的存在,不同物相中CO2的碳同位素組成往往會存在一定差異。量化CO2的碳同位素組成(δ13C),可以示蹤碳的來源,對研究地質流體的演化過程、約束全球碳收支,厘清生物代謝機制等具有重要意義?,F有常用同位素測量技術(質譜),需要經過漫長的預處理、制樣操作才能進行上機測試,測試效率較低。此外,由于其測試條件的限制更無法直接應用于高溫高壓熱液環境的原位測試。 

  針對這一問題,張鑫團隊利用構建的高溫高壓實驗顯微模擬裝置,系統地研究了50-450℃,50-400 bar下高純13CO2、12CO2的拉曼光譜,對比了兩者峰位、峰寬隨溫度、壓力的變化(圖2)。在實驗溫壓范圍內,13CO2和12CO2的特征峰的半峰寬均在2-5 cm-1,而兩者的峰位差卻可達15 cm-1以上,表明兩者在拉曼光譜中可以很好地通過特征峰的峰位進行區分。進一步地,研究團隊通過對不同比例的混合氣的研究,探討了不同溫度、壓力下 13CO2和12CO2的拉曼特征峰的峰強比、面積比與兩者含量比的關系,并最終分別選取I+13/I+12、I-13/I-12為定量指標建立起了可用于高溫高壓體系下CO2碳同位素組成(13CO2/12CO2)測定的拉曼定量校準模型(圖3)。該定量方法的建立,為原位快速監測同位素標記的實驗體系提供了有效檢測手段,并有望應用于流體包裹體及深海熱液流體中CO2碳同位素的原位測試。 

  中國科學院海洋研究所博士研究生葛玉洲為文章第一作者,張鑫研究員為文章通訊作者。研究得到了國家自然科學基金、中國科學院A類戰略性先導專項等項目聯合資助。 

  相關成果及鏈接如下: 

  Ge, Y., Li, L., Xi, S., Ma, L., Luan, Z., and Zhang, X*., 2023, Raman spectral characteristics of 12CO2/13CO2 and quantitative measurements of carbon isotopic compositions from 50 to 450 °C and 50 to 400 bar. Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, v. 296. 

  https://doi.org/10.1016/j.saa.2023.122651 

圖1. 高溫高壓實驗顯微模擬裝置示意圖 


圖2. 不同溫度,壓力(密度)下13CO2的拉曼特征峰的峰位變化


圖3. 13CO2和12CO2的峰強比與含量比、密度的關系

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