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大連化物所揭示合成氣轉化中金屬氧化物晶相結構演變及其催化作用原理

撰稿: 大連化學物理研究所 發布時間:2023-04-27

  近日,中國科學院大連化學物理研究所能源基礎與戰略研究部中科院院士包信和、研究員潘秀蓮、副研究員焦峰團隊與催化基礎國家重點實驗室理論催化創新特區研究組研究員肖建平團隊合作,在合成氣直接轉化制烯烴OXZEO活性調控機制方面取得新進展,發現了MnGaOx晶相結構對反應路徑與活性具有顯著影響。

  團隊發現兩種晶相結構的MnGaOx展現出迥異的催化活性,其中MnGaOx-Spinel-SAPO-18可實現40%CO轉化率、81%低碳烯烴選擇性、0.17g·gcat-1·h-1低碳烯烴時空收率,與具有相似元素組成的固溶體MnGaOx-SS相比,其比活性(以比表面積歸一)提高了一個數量級。

  系統性表征結果表明,尖晶石氧化物具有更高的可還原度,以及更多的氧空穴和配位不飽和Ga3+位點,因此具有更加優異的氫助C-O解離能力,使反應沿表面乙酸鹽—乙烯酮通道,并進一步在分子篩限域孔道內轉化生成低碳烯烴。本研究深化了金屬氧化物催化活化CO/H2構效關系的認識,為進一步優化OXZEO催化劑提供了科學依據。

大連化物所揭示合成氣轉化中金屬氧化物晶相結構演變及其催化作用原理

  該團隊于2016年提出金屬氧化物和分子篩耦合的雙功能OXZEO催化劑設計概念,實現了高選擇性制C2=-C4=低碳烯烴(Science,2016)。在基礎研究取得突破后,團隊與大連化物所劉中民院士團隊、陜西延長石油(集團)有限責任公司合作,于2020年成功完成國際首套煤經合成氣直接制低碳烯烴OXZEO-TO創新技術的千噸級工業試驗。同時,團隊就金屬氧化物和分子篩催化作用原理、雙功能匹配耦合機制開展系統性研究,并取得系列進展(Angew. Chem. Int. Ed.,2018;Angew. Chem. Int. Ed.,2019;Angew. Chem. Int. Ed.,2020; Natl. Sci. Rev.,2022; Nat. Commun.,2022)。OXZEO概念為煤、天然氣、二氧化碳的資源化利用提供了新技術平臺,受到廣泛關注和研究(Chem. Rev.,2021)。

  相關研究成果以“Tuning the Crystal Phase to Form MnGaOx-Spinel for Highly Efficient Syngas to Light Olefins”為題,于近日發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的共同第一作者是大連化物所博士研究生白冰、助理研究員郭辰曦。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、大連市科技創新基金、中科院青促會、中科院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”等項目的資助。

  文章鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202217701

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